最新进展 | Small刊发MODS团队基于宽带隙钙钛矿太阳能电池性能的研究

导读

2024年4月26日,Small在线刊发了华中科技大学唐江教授领衔的单片集成光电子器件与系统团队(MODS)题为《π–π Stacking at the Perovskite/C60 Interface Enables High-Efficiency Wide-Bandgap Perovskite Solar Cells》的研究论文。论文第一作者为张阿飞博士,通讯作者为唐江教授、陈超副教授和宋海胜教授。论文第一单位为华中科技大学。


研究背景

全钙钛矿叠层钙钛矿太阳能电池可突破单结太阳能电池的Shockley-Queisser极限,其理论效率极限达到45%。其中宽带隙(>1.75 eV)钙钛矿顶电池在全钙钛矿叠层太阳能电池中发挥着重要作用。目前,宽带隙钙钛矿太阳能电池存在严重的表面和界面缺陷(例如不饱和键或Pb团簇),导致开路电压和器件性能损失,从而限制了全钙钛矿叠层太阳能电池的光电转换效率。尽管2D/3D钙钛矿异质结有效地钝化了钙钛矿表面,但2D钙钛矿钝化剂也在2D钙钛矿和C60之间产生了新的界面,目前该界面尚未得到关注与研究。


研究内容及结果

研究团队以TEACl钝化剂为例,系统的揭示了2D钙钛矿/C60界面的作用机制。首先,通过X射线衍射表征确认TEACl处理后,钙钛矿表面形成了2D TEA2PbX4(X=Cl,Br,I)钙钛矿其次,基于2D TEA2PbX4钙钛矿与C60晶体结构的分析,表明2D TEA2PbX4钙钛矿中噻吩环与C60直接接触。然后,结合红外光谱和荧光量子产率实验,揭示了TEA2PbX4中的噻吩环与C60之间形成π–π堆叠的强相互作用。π–π堆叠的相互作用有助于促进钙钛矿/C60界面载流子的传输,进而形成高质量的钙钛矿/C60界面。宽带隙钙钛矿器件的平均开路电压和填充因子分别从1.22 V和80.12%提高至1.26 V和83.13%。最后,基于真空辅助刮涂法的宽带隙(~1.77 eV)钙钛矿太阳能电池,实现了19.28%的光电转换效率,为后续实现高效全钙钛矿叠层太阳能电池打下坚实的基础。

图1. 宽带隙钙钛矿薄膜和2D TEA2PbX4钙钛矿的性质。(a)真空辅助刮涂法制备宽带隙钙钛矿薄膜的示意图。(b−c)TEACl处理前后宽带隙钙钛矿薄膜的电子图片。(d)TEACl处理前后宽带隙钙钛矿薄膜的X射线衍射谱。(e)TEA2PbX4(1×2×1)超胞的晶体结构。(f)Plane 1中噻吩环形成的π−π堆叠示意图。(g)TEACl和TEACl处理3D钙钛矿薄膜前后的红外光谱。(h)钙钛矿薄膜在空气中的稳定性图片。

图2. 3D钙钛矿/2D TEA2PbX4钙钛矿/C60界面性质。(a)3D钙钛矿/C60界面示意图。(b)3D钙钛矿/2D TEA2PbX4钙钛矿/C60界面示意图。(c)2D TEA2PbX4钙钛矿/C60界面形成π−π堆叠的示意图。(d)C60、C60/TEACl、3D钙钛矿/TEACl、3D钙钛矿/TEACl/C60和3D钙钛矿/C60样品的红外光谱。(e)C60沉积前后3D钙钛矿/TEACl样品的荧光量子产率。(f)C60沉积前后2D TEA2PbX4钙钛矿薄膜样品的荧光量子产率。

图3. TEACl处理前后宽带隙钙钛矿薄膜的光电性质。(a)紫外吸收光谱。(b)时间分辨荧光光谱。(c)稳态荧光光谱。(d−e)紫外光电子能谱。(f)宽带隙钙钛矿器件能级结构。

图4. 宽带隙钙钛矿器件性能。(a)真空辅助刮涂法制备的5 cm×5 cm宽带隙钙钛矿薄膜图片。(b)宽带隙钙钛矿器件截面的电子图片。(c)TEACl处理前后器件的外量子效率和积分电流曲线。(d−e)TEACl处理前后器件性能参数统计图。(f)TEACl处理前后冠军器件正反扫描的J−V曲线。(g)TEACl处理前后钙钛矿器件的储存稳定性。(h)1 cm2器件的J−V曲线图。(i)目前报道的宽带隙(> 1.75 eV)钙钛矿太阳能电池的效率统计图。


致谢

该工作得到国家自然科学基金委、光谷实验室创新工程、WNLO创新基金、中央高校基本科研业务费专项资金和广东省制造装备数字化重点实验室的支持。感谢华中科技大学现代分析测试中心、微纳米制造工艺平台和武汉光电国家实验室为器件制备与表征提供的支持。


论文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202401197