刊发MODS团队锡铅钙钛矿表面缺陷简化以实现高效全钙钛矿叠层太阳
能电池
2025年3月31日，Nano Energy在线刊发了华中科技大学唐江教授领衔的单片集成光电子器件与系统团队（MODS）题为《Simplified surface defects of Sn-Pb perovskite for efficient all-perovskite tandem solar cells》的研究论文。论文第一作者为朱永新硕士生和葛赐雨博士生，通讯作者为陈超副教授和唐江教授。论文第一单位为华中科技大学。
全钙钛矿叠层太阳能电池因其超高的理论效率和低制造成本成为光伏领域的研究热点。然而，其中的Sn-Pb窄带隙钙钛矿子电池存在严重的Sn2+氧化、结晶速率不平衡等问题，导致表面缺陷复杂多样，非辐射复合严重，限制了器件性能的进一步提升。传统一步钝化法难以同时有效钝化多种缺陷，开发新型钝化策略势在必行。
团队针对Sn-Pb钙钛矿太阳能电池中复杂的表面缺陷问题，创新性地提出了顺序钝化（se-passivation）策略，通过两步法实现了缺陷的高效管理。研究团队首先采用热蒸发技术沉积2 nm超薄PbI2层，成功将表面Sn/Pb混合终端重构为Pb主导终端，显著简化了缺陷类型并有效改善表面的Sn/Pb组分偏析；随后利用乙二胺二氢碘化物（EDAI2）选择性去除弱结合的PbI2并钝化剩余的Pb主导缺陷。这种顺序钝化策略使得界面缺陷密度降低一个数量级（从3×1018降至3×1017 cm-3），载流子寿命也得到显著提升（从46.8 ns增至388.1 ns），有效抑制了非辐射复合。基于该策略制备的Sn-Pb钙钛矿单结电池实现了0.91 V的开路电压（非辐射复合损失仅60 mV）和23.31%的转换效率（创无反溶剂工艺最高纪录），与1.79 eV宽带隙钙钛矿顶电池串联的全钙钛矿叠层器件效率突破至28.16%。该研究创新性的开发了表面重构新机制，实现表面化学环境的精准调控；并建立了协同钝化策略，有效解决了锡铅钙钛矿复杂的表面缺陷问题。这为窄带隙钙钛矿太阳能电池的性能提升提供了新思路，也为全钙钛矿叠层电池的产业化发展奠定了基础。
图1.（a） 顺序钝化过程中表面缺陷简化与高效缺陷钝化的示意图。（b）对照组、（c）EDAI2处理（d）PbI2处理以及（e） 顺序钝化处理的锡铅钙钛矿薄膜的扫描电子显微镜（SEM）图像。（f） 不同后处理条件下锡铅钙钛矿薄膜的Pb 4f和（g）Sn 3d电子的 XPS图谱。
图2. （a） 通过ToF-SIMS深度剖面和 （b）X射线光电子能谱（XPS） 测试分别获得的Sn/Pb比例。不同后处理条件下的Sn-Pb钙钛矿薄膜的（c） tDOS和 （d） DLCPS图谱。
图3. 不同后处理条件下的 Sn-Pb 钙钛矿薄膜的（a） PL、（b） TRPL 和（c）PLQY 图谱。（d，g）对照样品、（e，h）EDAI2 处理样品以及 （f，i） 顺序钝化处理样品的瞬态吸收（TA） 光谱及对应的漂白峰偏移图。
图4. （a） 不同后处理条件下的Sn-Pb钙钛矿太阳能电池（J-V曲线）。（b） 文献中相似带隙的先进Sn-Pb钙钛矿太阳能电池的开路电压(VOC)统计图。（c）顺序钝化处理前后Sn-Pb钙钛矿太阳能电池的外量子效率（EQE）及积分电流密度曲线。（d）器件结构的截面SEM图片。全钙钛矿串联太阳能电池的（e）J-V曲线及（f）EQE曲线。
本工作得到了国家重点研发计划、光谷实验室创新项目、国家自然科学基金、光电转换与利用重点实验室创新基金项目、武汉市科技创新局以及广东省制造装备数字化重点实验室的资助。感谢华中科技大学光电信息学院的大型仪器设备开放共享服务平台、华中科技大学分析测试中心以及华中科技大学武汉光电国家实验室的光电微纳制造与表征平台对表征工作的支持。
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2025.110927
