Journal of Materials Chemistry A
刊发ODTI团队基于全无机硫化锑/量子点两端叠层太阳能电池的研究
导读
2024年6月12 日，Journal of Materials Chemistry A在线刊发了华中科技大学唐江教授领衔的光电子器件与三维集成团队（ODTI）题为《All-inorganic Sb2S3-based Two-terminal Tandem Solar Cells Enable over 10.9% Efficiency Employing a Concise Interconnection Layer》的研究论文。论文共同第一作者为陈世武博士生和赵鑫昭博士生，通讯作者为宋海胜教授。论文第一单位为华中科技大学。
研究背景
在光伏市场中，晶硅（c-Si）单结太阳能电池（SJSCs）以95%的市场份额占据主导地位。目前c-Si SJSCs的功率转换效率（PCE）记录为26.81%，接近其单结S-Q效率极限。而叠层光伏器件依托于不同带隙材料对光谱吸收的互补特性可以充分拓宽吸收光谱实现性能突破。Sb2S3以其1.71 eV的带隙、高可见光吸收系数（>105 cm−1）、高元素丰度、低材料成本和高稳定性，成为硅基叠层光伏中理想的宽带隙顶电池吸光材料。然而，目前单结Sb2S3 SCs的效率相对较低（PCE<10%），将其与硅结合制造叠层器件（TSCs）的时机尚未成熟。为了评估Sb2S3材料在制备叠层器件中的工艺可行性，选择单结性能与Sb2S3 单结器件性能相当的窄带隙材料，如硫化铅量子点（PbS QDs）和硒化锑（Sb2Se3）等作为底电池吸光材料来制备Sb2S3基叠层器件。对于两端叠层器件，子电池通过具有多层结构的中间互连层连接。值得注意的是，当前基于Sb2S3顶电池的高效两端叠层太阳电池（2T-TSCs）鲜有报道。而PbS QDs具有易于合成、带隙可调的优势，可实现与Sb2S3吸收光谱互补的宽光谱吸收特性，是Sb2S3基2T-TSCs底电池的适配吸收层材料。
研究内容及结果
基于将Sb2S3材料应用于叠层光伏的实验研究鲜有报道的现状，本工作成功制备并研究了Sb2S3和PbS量子点全无机两端叠层太阳能电池。为实现兼容性叠层工艺，首先遴选出1, 2-乙二硫醇包覆的PbS量子点（PbS-EDT）代替Spiro-OMeTAD作为空穴传输层以显著提升Sb2S3薄膜电池的湿热稳定性，器件的FF显著提升至65%以上，且获得了当前全无机Sb2S3电池的最高PCE~7.82%。之后设计并确定最佳中间连接层（ICL）结构为PbS-EDT/1 nm-Au/ZnO，其中准连续岛状分布的Au团簇可促进载流子高效复合，降低叠层器件开压损失。结合时域有限差分（FDTD）光场仿真和实验分析确定了实现子电池光电流匹配的最佳Sb2S3层厚度为220 nm。最终获得了当前报道的Sb2S3基叠层电池的最高效率~10.92%，Voc为1.128 V，实现了子电池的开压叠加。揭示了Sb2S3材料在叠层光伏领域的应用潜力。
图1、 Sb2S3顶电池的空穴传输层调控。（a）Sb2S3电池器件结构。（b, c）不同空穴传输层对应的Sb2S3太阳电池截面形貌。对应于两类Sb2S3器件的（d）J−V曲线对照、（e）填充因子分布对照统计图、（f）外量子效率对照、（g）瞬态光电流谱拟合分析对照、（h）电化学阻抗谱对照和（i）稳定性对照分析。
图2、 两端叠层器件的结构示意图及截面形貌。中间连接层（a）包含SnO2层和（b）不包含SnO2层。
图3、中间互连层的光电特性对照分析。（a）透过谱。（b）I−V测试纵向电导率。（c-f）开尔文原子力显微镜对不同功能层表面的静电势分析。
图4、 叠层器件的透射电镜截面分析。 (a) 叠层电池截面TEM形貌。（b-d）相应的截面元素能谱分析。（e）中间互连层区域的截面扫描透射电镜（STEM）成像。（f）Au和（g）Pb元素的STEM截面元素能谱分析。（h）对中间层Au元素的分布形貌进行STEM成像分析。
图5、吸收光谱及光电流匹配分析。（a）Sb2S3和PbS QD的吸收光谱对照。（b）FDTD对叠层器件不同位置的单位体积吸收光功率分布仿真结果。（c）子电池活性层的厚度与叠层器件输出短路电流密度的对应关系仿真结果。（d）不同厚度 Sb2S3 滤光片滤光后的 PbS QD 单结器件 J−V 特性曲线。由 J−V 曲线提取的两子电池（e） Voc 和（f） Jsc随 Sb2S3 层厚度变化关系。
图6、 器件光伏性能分析。（a）Sb2S3 SJSC, PbS QD SJSC and 2T-TSC 的 J−V 特性曲线。（b）对 36 个独立叠层器件PCE 的统计分布图。（c）Sb2S3 SJSC、（d）PbS QDs SJSC 和（f）2T-TSC 的正反扫回滞 J−V 特性曲线。（ b） 两端叠层器件的外量子效率谱。
致谢
该研究得到了国家自然科学基金项目、华中科技大学学科交叉研究项目、光谷实验室创新项目、温州市科技计划项目、创新科技署，深圳市科学技术和创新委员会，香港城市大学等经费的支持。感谢华中科技大学分析测试中心和微纳制造工艺平台提供的表征支持。
论文链接
https://doi.org/10.1039/D4TA01881H
