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Advanced Optical Materials刊发唐江教授团队Dion–Jacobson钙钛矿材料缺陷发光研究
发布时间:2022-01-04 浏览:字体大小[ ]

导读

2021年10月1日,AdvancedOptical Materials在线刊发了华中科技大学唐江教授课题组题为《Observation ofDefect Luminescence in 2D Dion–Jacobson Perovskites》的研究论文。论文第一作者为胡浩博士,通讯作者为牛广达教授。论文第一单位为华中科技大学。


研究背景

钙钛矿材料的发光特性在发光二极管、荧光粉、闪烁体等领域具有广泛的应用。其发光机制主要包括带边发光和自限域激子发光。其中带边发光的光谱峰位窄,适用于显示等色域纯度要求高的领域;自限域发光的光谱宽、斯托克斯位移大,适用于白光照明,闪烁体探测等领域。近来低维钙钛矿材料的宽谱发光被深入研究,一种不同于上述机制的缺陷辅助的发光过程被提出,但是仍不清楚该过程是缺陷能级直接发光抑或是缺陷辅助的自限域激子发光。

基于上述讨论,研究团队研究了一种新型的Dion–Jacobson二维钙钛矿单晶材料(BDA)PbI4的发光特性,发现其具有典型的低能量宽谱发光特征。通过各种光学特性表征,其发光过程被归结于材料带隙内的缺陷能级。结合理论计算,面内的碘缺陷空位形成能低,引入的缺陷能级和发光位置匹配,是最可能的缺陷来源。本研究首次对低维钙钛矿材料中的缺陷发光进行了深入阐述,为钙钛矿材料发光特性的理解和优化铺平了道路。


研究内容及结果

研究团队首先利用溶液法生长了高质量的(BDA)PbI4单晶,通过单晶解析,发现其具有典型的二维钙钛矿层状结构,[PbI6]4-八面体顶点相连形成层状无机骨架,[BDA]2+离子作为隔离层填充在无机层间。此单晶材料具有典型的双峰荧光发射特征,其中高能窄峰对应了带边发射过程。

为了阐明低能宽峰的来源,研究团队进行了PL-mapping和带间激发测试,发现该材料的荧光发射是不均匀的,表明其宽峰荧光并不是材料的本征特性。进而实验表明,荧光宽峰在低于带隙的光子能量下能够被更强激发,表明其对应能级不依赖于带间激发,是一种缺陷能级。结合变温荧光表征,研究团队阐明了(BDA)PbI4材料的辐射/非辐射复合机制,结合第一性原理计算,面内碘空位缺陷被认为是最可能的缺陷能级来源。



1 :a)溶液法单晶生长;(b)生长单晶照片;(c)单晶荧光发射/激发特征;(d)单晶结构示意图;(ePL-mapping结果;(f)带间激发结果;(g)材料辐射/非辐射复合过程


致谢

该研究工作得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金等项目的资助。该工作得到了华中科技大学分析测试中心、华中科技大学光电子微纳制造工艺平台的支持。

论文链接


https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adom.202101423